济南开元隧道南洞展露新颜

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图8.双电子和三电子还原的化合物1在环境温度下的x波段EPR谱在环境温度下,南洞双电子(上图)和三电子还原(下图)的化合物1的X波段EPR光谱。文献链接:展露AThioureaTetherintheSecondCoordinationSphereasaBindingSiteforCO2andaProtonDonorPromotestheElectrochemicalReductionofCO2toCOCatalyzedbyaRheniumBipyridine-TypeComplex(JournaloftheAmericanChemicalSociety2018,DOI:10.1021/jacs.8b05658)本文由材料人计算材料组Annay供稿,展露材料牛整理编辑。【成果简介】 以色列魏茨曼科学研究所RonnyNeumann等研究人员通过使用著名的fac-Re(I)bipyridine(CO)3Cl配合物作为起始点,新颜在已知硫脲系链可以与羰基组成氢键的情况下,新颜在第二配位层内用硫脲系链修饰了二吡啶配体,得到了能将CO2选择性还原为CO的优异的电催化剂——Re(I)催化剂,其转换频率为3040s-1。

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【小结】本项研究表明,济南在用于电化学还原CO2的经典Re(bipy)(CO)3X催化剂的二配位层中的硫脲在催化循环的C-O键裂解步骤中发挥了的氢键促进剂和质子供体活性剂的作用。图5.化合物1中的水(I)与质子1和2及其前体配体L1(IS)之间的分子间同核NOE图6.DFT计算的化合物1-CO2复合物的稳定结构DFT计算的1-CO2复合物的稳定结构,开元显示了硫脲质子的跳跃,开元CO2的结合以及与硫脲氢原子的相互作用以促进C-O键裂解。

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 图4.与添加质子源后的CV图相比,隧道1mM化合物1在1bar的CO2(黑线)下的在MeCN中的循环伏安图左:加入0.5MPhOH(红色)。

在控制电位电解实验中,南洞化合物1在15小时保持内稳定。另外,展露该综述还讨论了改性纳米纤维膜对重金属的吸附回收及其杀菌作用。

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